文章概述

【資料圖】

本文針對鈣鈦礦/硅疊層太陽能電池中關鍵連接層——透明導電氧化物的功函數匹配問題展開研究。頂部鈣鈦礦子電池需要高功函數的IWO層以優化空穴提取，而底部硅異質結子電池則需要低功函數的IWO層以促進電子傳輸。為解決這一矛盾，該文章通過反應等離子體沉積技術，調控氧氣與氬氣的流量比，成功制備出具有梯度功函數的雙層IWO中間層。該設計不僅改善了能帶對齊，減少了界面勢壘，其優化的IWO表面還促進了MeO-4PACz分子的有效錨定，從而提升了鈣鈦礦層的結晶質量。最終，基于30%/40% O2/Ar流量比的雙層IWO中間層的疊層太陽能電池實現了31.91%的優異光電轉換效率。

創新點分析

1提出了功函數梯度設計的理念。通過系統模擬明確了疊層電池頂底子電池對中間層功函數截然相反的需求，并據此設計了具有空間漸變功函數的雙層IWO中間層，從根源上解決了界面能帶失配問題。

2實現了材料特性與界面工程的協同優化。研究發現調控O2/Ar流量比不僅能改變IWO的體相電學性能和功函數，還顯著影響其表面形貌和羥基密度，后者直接決定了后續空穴傳輸分子MeO-4PACz的覆蓋質量，從而影響鈣鈦礦薄膜的結晶。

3提供了從硅電池角度出發的可擴展技術路線。該策略基于成熟的反應等離子體沉積技術，通過簡單調整工藝參數即可實現高性能中間層的制備，為高效率疊層電池的規模化制造提供了具有吸引力的技術方案。

Figure 1闡明了IWO中間層功函數對器件性能的影響機制。圖a展示了IWO與不同類型半導體接觸時的能帶彎曲原理，高功函數利于空穴提取，低功函數利于電子傳輸。圖b提出了兩種提升IWO功函數的策略。圖c是用于模擬的疊層電池結構示意圖。圖d和e的模擬結果分別清晰表明頂部子電池性能隨IWO功函數升高而提升，而底部子電池性能則隨功函數降低而優化。圖f和g則展示了MeO-4PACz分子在IWO表面的兩種主要化學鍵合模式，為后續界面分析奠定基礎。

Figure 2研究了不同O2/Ar流量比對單層IWO薄膜各項性能的影響。圖a展示了反應等離子體沉積設備的示意圖。圖b和圖c詳細呈現了IWO薄膜的電學特性包括載流子濃度、遷移率、電阻率和方阻隨O2/Ar比變化的規律，揭示了氧空位和摻雜的協同作用。圖d和e的XPS圖譜分析了氧元素化學態，證實氧空位隨O2/Ar比增加而減少。圖f和g的UPS測量直接證明了IWO薄膜的功函數可通過O2/Ar比進行有效調控，并在60%時達到最大值。

Figure 3.圖a和b展示了雙層結構的電學性能，其變化趨勢與單層薄膜一致。圖c的XPS分析再次確認了氧空位的變化。圖d和e證明所有雙層結構在底部子電池的吸收光譜范圍內均保持了優異的光學性能，具有高透光率和低吸收系數。圖f和g的UPS測量分別顯示了上層IWO的高功函數和下層IWO的相對低功函數。圖h的能帶結構示意圖直觀地展示了這種梯度功函數設計如何實現與頂底子電池的優化能帶對齊。

Figure 4研究了雙層IWO薄膜的表面特性及其與MeO-4PACz的界面相互作用。圖a的AFM圖像顯示上層IWO的表面粗糙度受到下層影響，但整體仍隨O2/Ar比升高而降低。圖b的KPFM和補充數據的CAFM結果表明30%/40% IWO樣品上的MeO-4PACz覆蓋最均勻。圖c和d的XPS譜圖顯示In 3d結合能的正移和O 1s譜中In-O-P鍵的形成，證實了MeO-4PACz與IWO表面的成功鍵合。圖e的XRD和圖f的PL光譜則證明在30%/40% IWO上制備的鈣鈦礦薄膜具有最佳的結晶質量和光學性能。

圖a為器件結構示意圖。圖b顯示冠軍器件基于30%/40% IWO中間層獲得了31.91%的轉換效率和81.01%的填充因子。圖c的EQE曲線給出了頂底子電池各自的電流密度貢獻。圖d的模擬結果與圖e至h的實驗性能參數統計高度吻合，共同驗證了梯度功函數中間層設計的有效性，顯著提升了器件的填充因子和最終轉換效率。

文章來源

ACS Energy Lett. 2025. 10. 5982-5992

關鍵詞： 太陽能電池